碳气凝胶由于其优异的物理性能，如极低的密度、高孔隙率、高比表面积和低导热率等，在可再生能源转换和环境科学中得到了广泛的应用，特别是，碳气凝胶的电子可以沿着碳气凝胶的三维碳骨架快速运动，而分级多孔结构可以提供高比表面积和高可达性。这些独特的结构特性使碳气凝胶作为多相催化剂载体、吸附剂和电极材料，可以在超级电容器和电池中具有很好的应用前景。碳纳米管(CNTs)和石墨烯两种碳纳米结构的出现及其优异的性能促使了这一领域的迅速扩展，其中研究者们的工作重点是将碳纳米管和石墨烯构筑单元的独特性质转化为三维自支撑宏观结构的性能。由于碳纳米管和石墨烯气凝胶合成过程中会涉及到有害物质且前驱体昂贵、设备复杂，因此这些气凝胶的性能和成本与传统酚醛树脂衍生碳气凝胶相比，不具有有力竞争。为此，人们期待以可再生资源为基础，开发出更高效、更经济的制备纳米碳气凝胶的路线。

近期，中国科学技术大学俞书宏教授和梁海伟教授在Angewandte Chemie International Edition 期刊上发表通讯文章，文章介绍目前开发出的一种以木材为来源的纳米纤维（NFC）气凝胶；以此为原料，通过催化裂解法合成超薄碳纳米纤维（CNF）气凝胶，该方法经济、可持续。在NFC气凝胶的热分解过程中，碳残余量高、纳米纤维形态维持良好；木质CNF气凝胶具有优异的导电性能、大的比表面积，作为无粘结剂电极具有明显的潜力。

图一 制备源于木材的CNFs气凝胶示意图

热解前将炭化催化剂对甲苯磺酸(TsOH)掺杂到wood-NFC气凝胶中，显著改善wood-NFC的碳残留量，使wood-NFC气凝胶在热分解过程中保持良好的纳米纤维形态和三维网络结构。第一步是在室温下对木材纤维素浆进行常温氧化，然后用家用搅拌机进行机械分离（图1中的步骤一和二），形成透明的wood-NFC分散体；第二步是用盐酸处理wood-NFC分散体，形成坚硬透明的木纤维水凝胶(图1第三步)。然后，将木材NFC水凝胶中的水与有机酸溶解的丙酮交换，即对甲苯磺酸（TsOH）作为热解催化剂，在进行CO2临界点干燥之前得到wood-NFC/TsOH气凝胶（图1中的步骤四和五）。最后一步是在700-1000℃范围内，在流动惰性气体中将wood-NFC/TsOH气凝胶进行热解，形成最终的CNFs气凝胶(图1中的步骤五)。对wood-NFC的透射电镜观察表明，纤维素浆完全转化为单个纳米纤维，长度为几微米，宽度均匀，为3-5 nm。

通过表征，对样品wood-NFC和CNFs-800的形貌和一系列性能表征。

 
图二CNFs气凝胶表征

(a,b,c) CNFs-800样品的SEM、TEM和HRTEM图；

(d,e) 不同热解温度下制备的CNFs气凝胶的密度、电导率和氮气吸附-脱附等温线；

(f) 依据元素分析测得的CNFs气凝胶的元素含量。

 
图三Wood-NFC和Wood-NFC/TsOH气凝胶表征

(a,b) Wood-NFC和Wood-NFC/TsOH气凝胶的TGA和DTG曲线；

(c) Wood-NFC和Wood-NFC/TsOH气凝胶TG-MS测试得到了TIC曲线；

(d) Wood-NFC和Wood-NFC/TsOH气凝胶的气象色谱图；

(e, f) Wood-NFC和Wood-NFC/TsOH气凝胶热解产物的FTIR光谱。

图四CNF电化学性能表征

(a) 在2M H2SO4电解质中，CNFS气凝胶的不同扫描速率下的CV图；

(b) CNFS气凝胶超级电容器载不同电流密度下的恒电流充放电曲线。

 
图五CNFs-1000在两电极体系下的电化学性能表征

研究者们开发了一种高效、可持续的制备机械稳定CNFs气凝胶的方法，该方法利用Wood-NFC的热分解化学，使CNFs气凝胶具有较大比表面积、且是一种导电的三维纳米纤维网络结构，并作为超级电容无粘结电极材料显示出潜在的应用前景。利用CNFs气凝胶独特的结构特点，将其应用于多种与环境和能源有关的领域，如净水、电催化剂载体和可充电电池等。

论文全文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201802753