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Ind. Eng. Chem. Res.:Sr-La-Ce氧化物电纺纳米纤维的合成与表征及其作为甲烷氧化偶联的催化剂
2020/6/5 10:03:43 admin

DOI:10.1021/acs.iecr.0c01154

通过静电纺丝法合成了由La-Ce和Sr-La-Ce氧化物组成的催化纳米纤维,其中Sr的含量为5 wt%,La/Ce摩尔比不同。该材料是通过煅烧电纺聚合物复合纤维获得的,并研究了其对甲烷氧化偶联(OCM)的影响。将其催化性能与Sr-La-Ce粉末类催化剂进行了比较。Sr-La-Ce纤维(La/Ce:0.1、0.2、1和3)的SEM显微照片显示出均质且均匀直径的纳米结构(170-200 nm)。另外,XRD图谱显示了结晶固体溶液如LaxCeyOz的形成。锶提高了CH4的转化率和C2的选择性,因为它可能产生促进超氧化物物种形成的结构缺陷。在600ºC下,SrLaCe3纳米纤维的CH4转化率为28.5%,C2产率为21.7%。由于具有高几何表面积比和高床孔隙率,无规堆积纳米纤维的传热和传质性能得到了改善。

 

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图1.通过不同的机器参数(气流和施加电压)获得的不同样品(煅烧前)的LaCe3 SEM显微照片。


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图2.(A)PVP纳米纤维、(B)LaCe0.1@PVP纳米纤维(煅烧前)、(C)LaCe0.1纳米纤维(在625℃下煅烧后)的SEM显微照片。


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图3.具有不同组成的LaCe纳米纤维的SEM显微照片(在625℃下煅烧后)。(A)和(E)LaCe0.1,(B)和(F)LaCe0.2,(C)LaCe1和(D)和(G)LaCe3。


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图4.具有不同组成的SrLaCe纳米纤维的SEM显微照片(在625℃下煅烧后)。(A)和(E)SrLaCe0.1,(B)和(F)SrLaCe0.2,(C)和(G)SrLaCe1,以及(D)和(H)SrLaCe3。


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图5.LaCe0.1、LaCe0.2、LaCe1和LaCe3纳米纤维的XRD图:实线表示立方CeO2(ICDD卡00-034-0394)的XRD峰位置,虚线表示La2O3(ICDD卡03-065-3185)的XRD峰位置,以及双箭头表示固溶体LaxCeyOz的峰位置可能性。


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图6.SrLaCe0.1、SrLaCe0.2、SrLaCe1和SrLaCe3纳米纤维的XRD图:实线表示立方CeO2(ICDD卡00-034-0394)的XRD峰位置,虚线表示La2O3(ICDD卡03-065-3185)的XRD峰位置,*表示SrCO3的XRD峰位置,以及双箭头表示固溶体LaxCeyOz的峰位置可能性。


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图7.SrLaCe3和LaCe3的XPS结果:(A)La 3d、(B)O 1s和(C)Sr 3d区域。


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图8.LaCe纳米纤维的催化行为:(A)甲烷转化,(B)对C2的选择性和(C)C2产率。反应条件:W/F=0.166 mg cm-3 h,流量组成:60 vol.% CH4、12 vol.% O2和28 vol.% He。


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图9.SrLaCe纳米纤维的催化行为:(A)甲烷转化,(B)对C2的选择性和(C)C2产率。反应条件:W/F=0.166 mg cm-3 h,流量组成:60 vol.% CH4、12 vol.% O2和28 vol.% He。


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