DOI:10.1016/j.cej.2020.126754

在这项工作中，研究者提出了一种新型高Li+导电性、可伸缩、可变形的丁二腈基复合固态电解质（称为SN-CSSE），作为一种有前景的室温固态锂电池（SSLB）固态电解质。采用静电纺丝聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）骨架和紫外线照射方法来提高SN的机械性能。为了克服锂（Li）负极上的副反应，利用浓锂盐将SN分子固定在溶剂-Li+缔合物中，避免了SN与Li金属之间的直接接触，实现了均匀的Li沉积。由于独特的结构整合，SN-CSSE在30℃时具有1.1×10-3 S·cm-1的高离子电导率，较宽的电化学窗口（相对于Li+/Li为0〜5.1 V），良好的机械强度（ 4.76 MPa）以及与Li的优异界面相容性（在0.2 mA·cm-2的电流密度下稳定500个小时以上）。LiFePO4/Li电池可提供出色的倍率性能（5C）和循环性能（在1C下进行800次循环后可保持95％）。此外，固态袋式电池显示出15.6 mAh的有利容量，并且在150次循环后仍可保持良好的循环稳定性，且容量不会显著降低。即使在不同的滥用条件下，该电池仍可以正常工作，这在安全要求高的电池系统中具有很高的应用潜力。

图1.（a）稀（左）和浓（右）电解质中Li沉积的示意图。（b）SN-CSSE和SSLB的制备过程示意图。

图2.（a）在1260〜1200 cm-1（对应于-CH2的弯曲振动）和760〜700 cm-1范围内（对应于FSI-的SN拉伸振动）的不同盐浓度下，二元SN/LiFSI的室温离子电导率和（b）拉曼光谱。MD计算的不同盐浓度下SN/LiFSI的结构：（c）0.5M（25SN/1LiFSI）和（d）3M（20SN/5LiFSI）。

图3.（a）PVDF-HFP纤维膜的SEM。（b）3M-SN-CSSE膜的SEM和光学图像。（c）3M-SN-CSSE在紫外线照射之前（左）和之后（右侧）的照片。（d）紫外线照射前后ETPTA单体、3M-SN-LiFSI和3M-SN-CSSE的FTIR光谱。

图4.（a）1M-SN-CSSE和3M-SN-CSSE的离子电导率随温度的变化。（b）1M-SN-CSSE和3M-SN-CSSE的LSV曲线。（c）对称Li/1M-SN-CSSE/Li电池和（d）对称Li/3M-SN-CSSE/Li电池在极化前后的极化曲线和界面阻抗。

图5.（a）Li/3M-SN-CSSE/Li电池在0.2 mAh·cm-2下的长期电镀/剥离曲线及其标记为I、II和III的标志性曲线段。（b）Li/1M-SN-CSSE/Li电池和（c）Li/3M-SN-CSSE/Li电池在0.2 mAh·cm-2至1.0 mAh·cm-2内的倍率性能。（d）Li/1M-SN-CSSE/Li电池和（e）Li/3M-SN-CSSE/Li电池中循环Li负极表面的表面形态。

图6.Li/3M-SN-CSSE/LiFePO4电池的室温性能：（a）不同速率下的充电和放电曲线，（b）0.2C至5C下的倍率性能，以及（c）1C下的循环性能。

图7.（a）在折叠、弯曲、切割和燃烧条件下的安全性测试，以及（b）Li/3M-SN-CSSE/LiFePO4袋式电池在0.5C下的循环性能。