10.1016/j.apsusc.2020.147817

超级电容器通常采用高性能的赝电容材料与碳基材料相结合，既能实现令人满意的储能性能，又能获得良好的循环寿命。按照该方法增强阳极的电化学性能是获得高能量密度的有效方法。在本文中，通过静电纺丝和煅烧法在碳纳米纤维（Fe1-xS/CFs）上生长Fe1-xS用作非对称超级电容器的负极，其具有出色的电化学性能。比容量高达238 mAh g-1（1 A g-1），在15 A g-1下仍保持95.3 mAh g-1。在5000次循环后，负极的保留率保持为78.5％。考虑到负极的高性能，选择比容量高达203 mAh g-1（1 A g-1）的NiCo2S4/NCTs作为全固态电池型非对称超级电容器的正极，以获得高能量密度。得益于负极和正极的优异性能，所制备的全固态电池型非对称超级电容器在882 W kg-1的功率密度下具有55.4 Wh kg-1的高能量密度，具有出色的循环性能（5000次循环后为80.6％）。更重要的是，全固态电池型非对称超级电容器NiCo2S4/NCTs//Fe1-xS/CFs-5可以在较宽的温度范围（-10-60℃）内工作，在1 A g-1下，当温度为-10℃时其比容量为40.4 mAh g-1，在60℃时为112.3 mAh g-1。上述结果表明，所制备的NiCo2S4/NCTs//Fe1-xS/CFs-5电池型非对称超级电容器在未来发展中具有广阔的应用前景。

图1.方案1中Fe1-xS/CFs材料的制备过程示意图。（a）Fe1-xS/CFs-5的SEM和（b）TEM图像。（c）Fe1-xS/CFs-5的HRTEM，（d）SAED和（e）EDS映射图像。

图2.（a）不同Fe1-xS/CFs复合材料的XRD图谱。（b）Fe1-xS/CFs-5的TGA曲线。（c）Fe1-xS/CFs-1、FeS1-x/CFs-5和Fe1-xS/CFs-10的N2吸附-解吸等温线和（d）孔径分布。

图3.（a）Fe1-xS/CFs-5电极在不同扫描速率下的CV曲线。（b）Fe1-xS/CFs-5电极在不同电流密度下的恒电流充放电曲线。（c）当电流密度为5 A g-1时，FeOOH、Fe1-xS/CFs-1、Fe1-xS/CFs-5和Fe1-xS/CFs-10电极的恒电流充放电曲线。（d）在不同电流密度下，FeOOH、CF、Fe1-xS/CFs-1、Fe1-xS/CFs-5和Fe1-xS/CFs-10电极的比容量。

图4.方案2中NiCo2S4/NCTs材料的制备过程示意图。（a）NiCo-LDH/NCTs和（b）NiCo2S4/NCTs的SEM图像。（c，c1）NiCo2S4/NCTs的TEM图像和（c2）相应高分辨率图像。（c3）NiCo2S4/NCTs的SAED和（d）EDS映射图像。

图5.（a）NiCo2S4/NCTs复合材料的XRD图谱。（b）纯NiCo2S4和NiCo2S4/NCTs样品的TGA曲线。

图6.（a）NiCo2S4/NCTs电极在不同扫描速率下的CV曲线。（b）NiCo-LDH、NiCo2S4、NiCo-LDH/NCTs和NiCo2S4/NCTs电极在5 A g-1下的恒电流充放电曲线，以及（c）NiCo-LDH、NiCo2S4、NiCo-LDH/NCTs和NiCo2S4/NCTs电极在不同电流密度下的比容量。（d）NiCo-LDH、NiCo2S4、NiCo-LDH/NCTs和NiCo2S4/NCTs的EIS，插图显示了用于模拟奈奎斯特图的等效电路。

图7.（a）NiCo2S4/NCTs//Fe1-xS/CFs-5 B-ASC器件在不同电压下以20 mV s-1运行的CV曲线。（b）在0至1.6V电压范围内，在不同电流密度下测得的B-ASC装置的比容量。（c）全固态B-ASC的Ragone图。（d）超级电容器的实际应用。（e）B-ASC在不同温度下的CV曲线。（f）在-10℃至60℃下，以不同扫描速率测得的B-ASC器件的比容量。