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哈尔滨工程大学唐冬雁ACS Appl. Mater. Interfaces:负载聚多巴胺微球的电纺纤维作为亚甲基蓝双响应吸附的新型吸附剂
2020/12/28 10:08:35 admin

DOI:10.1021/acsami.0c15638

球形聚多巴胺(PDA)吸附剂通常不方便检测且难以回收,这限制了其在废水净化中的实际应用。在此,将聚多巴胺微球(PDA-MP)与pH/温度双响应共聚物结合在一起,采用静电纺丝技术制备了新型复合纤维。将所制备的复合纤维浸入不同pH值的水溶液后,其不溶性组分可保持在89%以上。此外,经过五次吸附-解吸循环后,复合纤维的再生效率也可保持在80%以上。这些结果均表明,所制备的复合纤维可以有效地避免吸附过程中的二次污染。另外,纤维中存在大量的N-异丙基丙烯酰胺(NIPAM)单元使其具有相对较高的水溶胀能力(4643%),这可以进一步提供相对较大的内部空间以容纳染料分子。同时,通过掺入β-环糊精(β-CD)、甲基丙烯酸(MAA)、PDA和NIPAM组分,可以提供大量的活性吸附位点,与亚甲基蓝(MB)染料相互作用。因此,复合纤维的吸附实验表明,在pH=9.0和温度为55℃时,最大吸附容量为1722.1 mg/g。伪二级吸附动力学模型表明这是一个化学吸附过程。此外,Langmuir模型可以更好地描述吸附实验数据,从而推断其单层吸附量。吸附热力学研究表明,吸附是一个自发的吸热过程。另外,由于吸附剂的疏水性和分子反应性的增加,温度的升高促进了吸附过程。本研究表明,智能响应聚合物与PDA-MP的组合有望成为用于废水处理的候选吸附剂。

 

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图1.复合交联电纺纤维的制备过程示意图。


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图2.PDA-MPs(a),PNCD-PNMA/PDA-MPs-1纤维(b),PNCD-PNMA/PDA-MPs-2纤维(c)和PNCD-PNMA/PDA-MPs-3(d)纤维的SEM图像(黄色箭头用于指示复合纤维内的PDA-MPs)。


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图3.PNCD-PNMA/PDA-MP纤维交联之前和之后的FT-IR光谱(a),具有不同含量PDA-MPs的复合纤维的TGA曲线(b)。


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图4.将PNCD-PNMA/PDA-MPs-2纤维浸入水溶液后的SEM图像:25℃,pH值为5.0(a),7.0(b)和9.0(c)以及55℃,pH值为5.0(d),7.0(e)和9.0(f)((a-f)的插图显示了纤维的直径分布)。


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图5.浸入不同pH值(3.0-11.0)的水溶液后,PNCD-PNMA/PDA-MPs-2纤维的不溶性组分(a)。在25℃下,将PNCD-PNMA/PDA-MPs-2纤维浸入pH=7的水溶液中40h后的SEM图像(b)((b)的插图显示了纤维的直径分布)。


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图6.在不同温度下具有不同PDA-MP负载量的PNCD-PNMA/PDA-MPs纤维的水接触角(a),在75℃下45s内水接触角的照片(b)。


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图7.在不同温度(25-75℃)(a)和不同pH值(3.0-11.0)(b)下,具有不同PDA-MP负载量的PNCD-PNMA/PDA-MP纤维的溶胀率。


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图8.使用PNCD-PNMA/PDA-MPs-1(a),PNCD-PNMA/PDA-MPs-2(b)和PNCD-PNMA/PDA-MPs-3(c)纤维时,MB溶液的时间依赖性紫外-可见光谱。具有不同PDA-MP负载量的PNCD-PNMA/PDA-MP纤维的ζ-Zeta电位(d)。


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图9.在两种不同温度下,PNCD-PNMA/PDA-MPs-2纤维对MB的吸附量随时间的变化(a)。在不同pH值(2.0-11.0)和两种不同温度下(b)PNCD-PNMA/PDA-MPs-2纤维对MB的吸附能力。


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图10.PNCD-PNMA/PDA-MP纤维对MB的拟议吸附机理。


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图11.纤维在25和55℃下吸附MB的伪一阶和伪二阶动力学模型(a)。纤维伪一阶(b)和伪二阶(c)模型的线性拟合。吸附过程中的粒子内扩散模型(d)。


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图12.在不同温度下,PNCD-PNMA/PDA-MPs-2纤维对具有不同初始浓度的MB的吸附容量的拟合趋势曲线(a)。通过拟合Langmuir和Freundlich模型(b),研究PNCD-PNMA/PDA-MPs-2纤维对MB的吸附等温线。Langmuir(c)和Freundlich模型(d)的线性拟合。


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图13.PNCD-PNMA/PDA-MPs-2纤维随温度变化的波动(a)。PNCD-PNMA/PDA-MPs-2纤维对MB的再生效率(b)。


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