DOI:10.1016/j.jwpe.2020.101838
过碳酸钠(2Na2CO3∙3H2O2)(PC)是一种很有前途的H2O2替代品,因为PC是固相的,更易于处理;然而,通常需要铁(Fe)物种来活化PC,以便在降解毒物时有效地产生羟基自由基(HR)。由于均质的铁物种会导致严重的沉淀问题,因此异质的氧化铁纳米离子(NPs)似乎很有希望,但该类纳米离子在水中往往会聚集。因此,开发负载型氧化铁纳米粒子至关重要。由于碳质材料是最有用的载体之一,因此碳质材料甚至可以加工成特殊的形态来支撑氧化铁NPs。在此,研究者采用静电纺丝技术开发了碳纤维(CF)作为有利的碳载体,因为CF具有较大的纵横比(50:1),使得氧化铁纳米粒子能够很好地修饰在碳纤维上,从而形成一种很有前途的用于PC活化的氧化铁NP修饰CF(FeCF)。使用SEM、TEM、XRD、XPS、拉曼光谱和N2吸附等温线对FeCF进行了表征。该FeCF表现出明显高于原始Fe2O3 NPs的催化反应活性,以活化PC生成HR,然后降解有毒物质Azorubin S(AZS)。FeCF的AZS降解活化能(Ea)值也比其他报道的催化剂低得多。此外,FeCF还可以重复用于活化PC以降解AZS。此外,还阐明了FeCF活化PC以降解AZS的机理,为PC活化及其环境应用提供了新的见解。综上所述,FeCF是一种高效的多相催化剂,可以活化PC以降解水溶液中的有毒物质。
图1.由碳化Fe(acac)3-PAN电纺纤维得到的FeCF的制备示意图。
图2.(a)Fe(acac)3-PAN的SEM图像,(b)FeCF的SEM图像,(c)尺寸分布。
图3.(a)FeCF的XRD图和(b)拉曼光谱。
图4.FeCF的XPS分析:(a)C1s和(b)Fe2p核心能级谱(“Sat”=伴峰)。
图5.FeCF的物理性质:(a)N2吸附等温线和孔径分布,以及(b)zeta电位(pHzpc=3.3)。
图6.(a)仅PC、FeCF吸附、FeCF活化PC和Fe2O3-NP活化PC对AZS降解的比较(FeCF=Fe2O3=100mg/L;PC=2000mg/L;T=25℃)和(b)催化剂用量对AZS降解的影响(PC=2000mg/L,T=25℃)。
图7.(a)PC剂量(FeCF=100mg/L,T=25℃)和(b)温度对AZS降解的影响(FeCF=100mg/L;PC=2000mg/L)。
图8.(a)pH对AZS降解的影响,以及(b)FeCF活化PC的可重复使用性(FeCF=100mg/L;PC=2000mg/L;T=25℃)。
图9.(a)离子和清除剂对AZS降解的影响(FeCF=100mg/L或PC=2000mg/L,TBA=2000mg/L,NaCl=50mg/L,T=25℃)。(b)FeCF活化PC的ESR光谱(□:DMPO-OH)。
图10.FeCF活化PC对AZS的可能降解途径。