DOI: 10.1021/acsami.0c15324

静电纺丝是一种制备具有定制孔结构的疏水性气体扩散层（GDLs）的通用技术，其可增强聚合物电解质膜（PEM）燃料电池的性能。然而，定制疏水性电纺GDLs（eGDLs）的降解特性尚未得到充分的研究。在此，研究者首次通过H2O2的非原位加速降解方案研究了定制疏水性eGDLs的降解特性。降解eGDLs的表面接触角（44±12°）低于原始eGDLs的表面接触角（137±6°）。疏水性的丧失归因于电纺碳纤维表面上氟化单层（通过直接氟化处理形成）的降解（通过水解），表面氟含量的减低证明了这一点。表面单层的降解影响了燃料电池在多种运行条件下的性能。与原始eGDL相比，在100％相对湿度（RH）下，单层的损失导致更高的液态水含量和更低的电池电压。在50％相对湿度下，由于降解材料的电导率较低，降解的eGDL导致电池电压较低。较低的电导率归因于单层损失后碳纤维的氧化。研究结果表明，坚固疏水性表面处理方法的设计对于改进定制GDLs以实现燃料电池的长期有效运行至关重要。

图1.eGDLs在各个阶段的表面接触角测量。（a）原始、燃料电池测试后和降解eGDLs的平均接触角。误差棒代表±1个标准偏差。在eGDLs的两侧进行测量，并且在两侧之间观察到最小差异。（b）原始eGDL，（c）燃料电池测试后的eGDL和（d）降解eGDL的液滴图像。

图2.直接氟化处理以功能化eGDLs。首先将基材暴露于氧等离子体中以产生表面羟基和羧基。在等离子体处理之后，将基材在真空中暴露于氟化三氯硅烷蒸气中以形成疏水性单层。

图3.在100％RH下的燃料电池性能和水分曲线。（a）在100％RH下获得的i-V曲线。误差棒代表±1个标准偏差。注意：降解eGDL的虚线表示从一个工作点到下一个工作点（1个数据点/s）的电流斜坡的实时电压响应。虚线以突出显示在0.5 A/cm2电流阶跃后电压的急剧下降。eGDL降低至0.5 A/cm2时，电压严重下降，表明在100％RH下质量损失较大。原始eGDL的实线仅仅是平均电池电压测量值之间的连接线。（b）在100％RH和0.5 A/cm2下，层面之间的液态水特性。x=0对应于催化剂层/eGDL界面。与原始eGDL相比，由于疏水性的丧失，降解的eGDL导致了更多的水分积累。

图4.在50％RH下的燃料电池性能和电导率。（a）在50％RH下获得的i-V曲线。误差棒代表±1个标准偏差。（b）在50％RH下的高频电阻（HFR）。误差棒代表±1个标准偏差。（c）比较eGDLs的整体面内电导率。误差棒代表±1个标准偏差。

图5.商用SGL 25BC GDL和双层eGDL在100％和50％入口相对湿度下的性能比较。（a）在100％RH下获得的i-V曲线。注意：降解eGDL的虚线表示从一个运行状态过渡到下一个运行状态的电压响应。实线仅仅是所获得的数据点之间的连接线。（b）在100％RH下获得的传质阻力。注意：由于电压随电流变化而急剧下降（即较小的电流波动会带来较大的电池电压变化），因此无法通过电化学阻抗谱（EIS）在1.0 A/cm2的条件下对降解的双层eGDL进行可靠的传质电阻测量。（c）在50％RH下获得的i-V曲线。（d）在50％RH下的高频电阻。误差棒代表±1个标准偏差。

图6.基于Randles的等效电路，用于拟合获得的阻抗谱。

图7.由同步加速器X射线照相术获取的样品图像。（a）由X射线照相术获取的样品射线照片。（b）处理后的图像显示每个像素的水厚度。颜色表示液态水的厚度，单位为厘米。