DOI: 10.1016/j.molliq.2021.115364
石墨烯基纳米复合材料粉体在水处理领域具有巨大的应用潜力。然而,主要的挑战是将这些粉末材料从处理过的水中分离出来,否则可能会导致环境污染。在这项工作中,采用简便的静电纺丝技术,在保持针与收集器的距离为15cm,溶液流速为1mL/h,外加直流电压为15kV的条件下,制备了氧化石墨烯(GO)和Fe3O4纳米粒子包埋的聚丙烯腈(PAN)纳米纤维膜(PAN-GO-Fe3O4)。通过XRD、FTIR、Raman、XPS、FESEM、HRTEM、BET和VSM分析技术对所制备纳米复合材料的形成、组成、键合、表面形态、尺寸、比表面积和磁性进行了分析。XRD和HRTEM证实了Fe3O4立方晶体结构的形成。通过FTIR、拉曼光谱、XPS和FESEM-EDX分析证实了PAN-GO-Fe3O4的功能化和表面组成。FESEM图像显示形成了直径为150-170nm的PAN-GO-Fe3O4细纤维。TEM图像显示,PAN-GO表面修饰有直径为10-20nm的球形纳米粒子。N2吸附-解吸实验表明,PAN-GO-Fe3O4复合材料比GO、PAN和Fe3O4具有更高的比表面积(90.62mg/g)。PAN-GO-Fe3O4纳米纤维膜的饱和磁化强度值为28.72emu/g。将所制备的PAN-GO-Fe3O4膜用于通过间歇吸附法修复水中的高毒性六价铬(Cr(VI))离子。通过改变吸附剂用量、pH、时间和浓度等参数考察了Cr(VI)的吸附效果。上述实验结果表明,PAN-GO-Fe3O4对Cr(VI)的吸附与pH有关,最大吸附量为124.34mg/g。伪二阶动力学模型和Langmuir等温模型与Cr(VI)去除实验数据拟合良好,相关系数(R2)值较高。ΔG0为负值和ΔH0为正值表明Cr(VI)在PAN-GO-Fe3O4上的吸附是自发的吸热过程。通过共存离子的影响和重复使用试验,验证了吸附材料的有效性。
图1.通过静电纺法合成PAN-GO-Fe3O4纳米纤维膜的合成步骤
图2.GO、Fe3O4和PAN-GO-Fe3O4的X射线衍射图
图3.GO、Fe3O4和PAN-GO-Fe3O4的FTIR光谱
图4.Fe3O4、GO和PAN-GO-Fe3O4的拉曼光谱
图5.(a)Fe3O4,(b)GO,(c)和(d)PAN-GO-Fe3O4的FESEM图像;(e)PAN-GO-Fe3O4的EDX光谱
图6.(a)Fe3O4的TEM图像,(b)GO的TEM图像,(c-e)PAN-GO-Fe3O4的不同分辨率TEM图像和(d)PAN-GO-Fe3O4膜的HRTEM图像
图7.(a)PAN-GO-Fe3O4整个范围的XPS全扫描,(b)C1s区,(c)N1s区,(d)O1s区,(e)Fe2p区的高分辨率XPS光谱
图8.(a)PAN、GO、Fe3O4和PAN-GO-Fe3O4的BET曲线和(b)BJH孔径分布曲线,(c)Fe3O4和PAN-GO-Fe3O4的VSM曲线,(d)PAN-GO-Fe3O4的Zeta电位曲线
图9.(a)pH,(b)时间,(c)伪二级和一级动力学模型的非线性曲线,(d)Langmuir和Freundlich等温模型的非线性曲线对PAN-GO-Fe3O4纳米纤维膜吸附Cr(VI)的影响