DOI: 10.1016/j.jhazmat.2021.125113
为了解决氟化物引起的饮用水安全问题,首次采用同步双向拉伸和羧化的方法,设计并批量制备了一种新型羧化聚丙烯腈纳米纤维膜(C-PAN NFM)。C-PAN NFM是由交联纳米纤维构成的层状堆叠结构。由于其较高的比表面积、出色的亲水性、大量的羧基和胺基,C-PAN NFM表现出较高的氟化物吸附能力和优异的选择性。C-PAN NFM的羧化和酸处理均显著提高了其对氟化物的吸附能力。具体而言,C-PAN NFM具有极好的可重复使用性,无二次污染。C-PAN NFM对氟化物的吸附行为以化学吸附为主,吸附机理主要由氢键和离子交换驱动。可大批量生产的C-PAN NFM是一种新型聚丙烯腈基多孔膜,具有较高的除氟效率和可回收性。
图1.a)制备C-PAN NFM的示意图。b,c,d)PAN膜、PAN NFM和C-PAN NFM的照片和SEM图像。
图2.PAN和C-PAN化学成分的表征。a)PAN NFM、C-PAN NFM、酸处理的C-PAN NFM、F-吸附后的C-PAN NFM和再生C-PAN NFM的FTIR光谱(分别用A、B、C、D和E标记)。b)PAN NFM、C-PAN NFM和氟化物吸附后的C-PAN NFM(C-PAN-F)的XPS全扫描光谱。c,d)C-PAN NFM的C1s和N1s高分辨率XPS光谱。
图3.a)氟化物吸附后C-PAN NFM的F1s高分辨率XPS光谱和拟合数据。b,c)氟化物吸附前后C-PAN NFM的O1s高分辨率XPS光谱和拟合数据。
图4.a,b)8个吸附-解吸循环后,C-PAN NFM和再生C-PAN NFM的SEM图像。c,d,e,f)分别为吸附后C-PAN NFM中C、N、O和F元素的EDS元素分布图。
图5.不同参数对C-PAN NFM吸附性能的影响。a)酸处理溶液的pH。b)PAN NFM、未经酸处理的C-PAN NFM(C-PAN-N)和经酸处理的C-PAN NFM(C-PAN-A)的比较。c)NaF溶液的初始pH和C-PAN NFM的Zeta电位。d)吸附剂量和e)干扰阴离子。f)C-PAN NFM可重用性。
图6.a)C-PAN NFM在50mL 50mg/L NaF溶液(298K,pH=4,吸附剂量=5mg)中的平衡吸附等温线和拟合线。b)C-PAN NFM在100mL 50mg/L NaF溶液中的吸附动力学(298K,pH=4,吸附剂量=5mg)。c)ln(1-F)与t,d)t/Qt与t,e)Qt与t^0.5以及f)Qt与lnt的动力学数据图和拟合线。
图7.C-PAN NFM与其他吸附剂的Kd值比较。