DOI: 10.1016/j.scitotenv.2021.145364
纳米级氧化铁基吸附剂已被广泛用于缓解水体富营养化。然而,纳米氧化铁基吸附剂稳定性差、分离回收困难,给其工业化应用带来了挑战。在此,通过表面活性剂介导的静电纺丝法系统合成了具有可控直径(即66至305nm)和组成的赤铁矿和四正丁基溴化铵掺杂聚丙烯腈(PAN/Fe2O3/TBAB)复合纳米纤维,作为去除水中磷酸盐的吸附剂。在静电纺丝过程中,极性TBAB表面活性剂促进了Fe2O3纳米颗粒向纳米纤维表面的迁移,从而形成了表面富集Fe2O3纳米颗粒/TBAB的纳米纤维。将合成的纳米纤维膜用于去除磷酸盐,研究了其吸附动力学、吸附机理和可重复使用性。数据表明,吸附动力学遵循伪二级模型,而吸附机理遵循Langmuir模型。磷酸盐的去除主要归因于表面富集的α-Fe2O3纳米颗粒在酸性和接近中性pH值下的化学吸附,而在TBAB位点处的阴离子交换贡献很小。在pH3下的最大磷酸盐去除能力约为8.76mg/g(即23.1mg/g,P/活性物质)。此外,所合成的纳米纤维膜还具有出色的可重复使用性。
图1.(a)粘度,(b)表面张力和(c)电导率随溶液组成变化的DOE分析。
图2.(a)平均纤维直径和(b)微珠密度随溶液组成变化的DOE分析。
图3.PAN/Fe2O3/TBAB纳米纤维的SEM图像。(a)PAN4-TBAB1,(b)PAN4-Fe2O30.86-TBAB1,(c)PAN4-Fe2O31.72-TBAB1,(d)PAN5.5-TBAB1,(e)PAN5.5-Fe2O31.18-TBAB1,(f)PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB1,(g)PAN7-TBAB1,(h)PAN7-Fe2O31.5-TBAB1和(i)PAN7-Fe2O33-TBAB1。
图4.Fe2O3纳米颗粒、Fe2O3纳米棒和PAN/Fe2O3/TBAB纳米纤维的TEM图像。(a)Fe2O3纳米粒子,(b)PAN4-Fe2O31.72-TBAB1,(c)PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB1,(d)PAN7-Fe2O33-TBAB1,(e)PAN5.5-Fe2O32.36,(f)PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB0.1,(g)PAN5.5-Fe2O3(纳米棒)2.36-TBAB1和(h)Fe2O3纳米棒。
图5.23℃下,初始磷酸盐浓度对PAN/Fe2O3/TBAB纳米纤维膜吸附动力学的影响。线表示使用伪二阶方程的建模结果。(a)PAN4-Fe2O30.86-TBAB1,(b)PAN4-Fe2O31.72-TBAB1,(c)PAN5.5-Fe2O31.18-TBAB1,(d)PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB1,(e)PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB0.1,(f)PAN5.5-Fe2O32.36,(g)PAN7-Fe2O31.5-TBAB1和(h)PAN7-Fe2O33-TBAB1。
图6.PAN/Fe2O3/TBAB纳米纤维膜的Langmuir吸附等温线。(a)PAN4-Fe2O30.86-TBAB1,(b)PAN4-Fe2O31.72-TBAB1,(c)PAN5.5-Fe2O31.18-TBAB1,(d)PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB1,(e)PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB0.1,(f)PAN5.5-Fe2O32.36,(g)PAN7-Fe2O31.5-TBAB1和(h)PAN7-Fe2O33-TBAB1。
图7.(a)使用PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB1纳米纤维垫时,初始溶液的pH值对磷酸盐去除效率的影响,以及(b)从MATLAB模拟数据得到的不同pH值下磷酸盐物种的分数。初始磷酸盐浓度为10mg/L,接触时间为24h,T=23℃,吸附剂量为1g/L。
图8.使用1M NaOH溶液进行5次循环再生的PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB1纳米纤维垫的磷酸盐吸附能力。初始磷酸盐浓度10mg/L,pH3和5,接触时间24h,吸附剂量1g/L。