DOI: 10.1016/j.cej.2021.128687
放射性碘是核工业中的主要裂变产物之一。由于其具有极强的挥发性和放射毒性,在释放到环境中之前必须对其进行过滤和纯化。在这项工作中,研究者报道了三种新型铋基碘吸附材料,分别在电纺碳纳米纤维表面涂覆Bi和/或Bi2O3(表示为HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF)。这些材料是在静电纺丝、预氧化和碳化的基础上添加水热步骤制备而成的。水热负载的好处是在纤维的外表面出现了活性位点,使得与碘气体的接触更加方便有效,不再像以前那样受到溶液中Bi3+浓度的限制。最后,还对这三种吸附剂进行了碘捕获试验,并研究了碘暴露前后吸附剂性质的变化。结果表明,纤维表面的涂层确实大大提高了碘的捕获能力,元素铋对碘的有效原子利用率高于氧化铋,其吸附能力高达732mg/g。结合PXRD、SEM、TEM、BET、XPS、拉曼光谱和TGA表征深入研究了其捕获机理。
图1.制备HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF以及碘捕获实验的示意图。
图2.HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF在200℃下的碘气体吸收重量结果。碘气体的(a)吸附动力学和(b)吸附等温线。
图3.比较所有报道的铋基和某些典型的银基吸附剂对碘的吸附能力。
图4.HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF在I2暴露之前和之后的PXRD图。
图5.HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF在捕获碘之前(a,b,c)和之后(d,e,f)的SEM图像。
图6.HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF在捕获碘之前(a,e,i)和之后(c,g,k)的TEM图像;HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF在捕获碘之前(b,f,j)和之后(d,h,l)的典型HRTEM图像。
图7.(a,d)HT-Bi2O3-ESCNF,(b,e)HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和(c,f)HT-Bi-ESCNF的(a-c)N2吸附/解吸等温线和(d-f)通过BJH方法计算的相应孔径分布。对于(d-f),用虚线和灰色区域(介孔)表示微孔(<2nm),介孔(2-50nm)和大孔(>50nm)。
图8.HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF在捕获I2(a)之前和(b)之后其Bi4f的高分辨率XPS光谱;(c)HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF在捕获I2之后其I3d的高分辨率XPS光谱。
图9.(a)HT-Bi2O3-ESCNF,(b)HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和(c)HT-Bi-ESCNF在暴露于I2之前和之后的TGA图。