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长春理工大学董相廷Ceram. Int.:g-C3N4纳米片修饰碳基[TiO2/C]//[Bi2WO6/C] Janus纳米纤维异质结构光催化剂的构建、结构和光催化性能
2021/9/1 14:43:02 admin

DOI: 10.1016/j.ceramint.2021.07.045

 

梯度带结构光催化剂的构建遵循带隙工程原理。在本研究中,通过合理的结构设计,构建了一种具有特殊结构和功能的g-C3N4纳米片修饰碳基[TiO2/C]//[Bi2WO6/C] Janus纳米纤维异质结构光催化剂(表示为TB-JgHP)。采用共轭静电纺丝制备一侧响应紫外光另一侧捕获可见光的柔性碳基[TiO2/C]//[Bi2WO6/C] Janus纳米纤维,然后利用尿素气化的气固反应在Janus纳米纤维表面原位均匀生长g-C3N4纳米片。优化的TB-JgHP在模拟日光照射100分钟下表现出显著的析氢效率(17.48mmol h-1 g-1)和亚甲基蓝降解率(99.2%),证实了其具有突出的双功能特性。增强的光催化性能得益于独特的Janus结构以及TiO2与Bi2WO6、g-C3N4与TiO2、g-C3N4与Bi2WO6三重异质结构之间的协同效应。异质结构间梯度带结构的形成更有利于光生电子-空穴对的多步分离和更有效地吸收光。此外,柔性自支撑碳基光催化剂不仅具有出色的电子传输性能,而且易于从溶液中分离,具有优异的可回收稳定性。基于一系列表征技术,进一步证明TB-JgHP比对应的对比样品具有更高的载流子分离效率。综上,本文提出了TB-JgHP的形成机理、设计理念和构建技术,为其他异质结构光催化剂的研究和开发铺平了道路。

 

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图1.不同尿素含量的TB-JgHP的制备工艺及形成机理示意图


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图2.g-C3N4、TB-JHP、TB-JgHP-1、TB-JgHP-2和TB-JgHP-3的XRD图谱以及TiO2和Bi2WO6的标准卡


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图3.TB-JHP(a)、T-gHP(b)、B-gHP(c)、TB-JgHP-1(d)、TB-JgHP-2(e)和TB-JgHP-3的SEM图(F);C、O、N、Bi、W和Ti元素的元素映射图像(g-l)以及TB-JgHP-2中Janus纳米纤维的EDS线扫描分析(m)


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图4.T-gHP、B-gHP、TB-JHP和TB-JgHP-2的紫外可见吸收光谱及相应的能带隙(插图)(a);TB-JgHP-2的氮气吸附/解吸等温线和孔径分布图(插图)(b)


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图5.可见光照射下不同光催化剂的光催化析氢性能(a),以及TB-JgHP-2上析氢循环稳定性的测定(b);不同光催化剂在可见光(c)和模拟日光照射(d)下的产氢效率


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图6.可见光(a-c)和模拟日光(d-f)照射下,当存在不同光催化剂时MB的光降解率(a,d),动力学线性模拟图(b,e)和光催化稳定性测量(c,f);TB-JgHP-2的活性自由基捕获实验(g),柔性自立TB-JgHP-2的照片以及模拟阳光下的光降解过程(h)


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图7.循环稳定性测量前后TB-JgHP-2光催化降解MB的XRD谱(a);循环稳定性测量后回收的TB-JgHP-2的SEM图像(b)


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图8.T-gHP、B-gHP、TB-JHP和TB-JgHP-2在间歇和连续模拟阳光照射下的瞬态光电流响应(a);T-gHP、B-gHP、TB-JHP和TB-JgHP-2在黑暗条件下的EIS奈奎斯特曲线和相应的等效电路图(插图)(b);T-gHP、B-gHP、TB-JHP、TB-JgHP-1、TB-JgHP-2和TB-JgHP-3的PL光谱,激发波长为217nm(c)


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图9.TB-JgHP在模拟日光照射下的光催化释氢(a)和MB降解机制(b)


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