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青岛科技大学刘治明:用于钠离子电池无粘合剂负极的蛋黄-壳结构FexQy@C(Q=S、Se和P)的通用合成
2022/3/28 15:45:29 admin

DOI: 10.1016/j.jallcom.2021.163577

 

钠离子电池(SIBs)因其较高的经济效益和丰富的钠资源而备受关注。通过转换机制运行的铁基电极(硫化物、硒化物和磷化物)显示出优异的钠离子存储潜力。然而,铁基材料存在体积膨胀严重、缺乏通用合成方法等相关问题,这缩短了循环寿命并阻碍了其在SIBs中的应用。在此,研究者开发了一种静电纺丝通用合成策略,以制备出用于高性能SIBs无粘合剂负极的蛋黄-壳结构FexQy@C(Q=S、Se和P)膜。这种方法有更多的前体材料可供选择,并且具有高度可扩展性。更重要的是,所设计的电极具有独特的蛋黄-壳结构和三维导电网络。当用作SIBs的无粘合剂负极时,所有三种样品均表现出出色的储钠性能(FeS2@C-40:在1A/g下循环400次后剩余280mAh/g,Fe7Se8@C-40:在0.1A/g下循环200次后剩余186.5mAh/g,FeP4@C-40:在0.5A/g下循环1000次后剩余205mAh/g)。因此,这种通用合成策略的可扩展性和通用性为探究高能量密度柔性电极材料开辟了新的方向。

 

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图1.FexQy@C-40纳米纤维的合成策略示意图,以及用于Na+离子和电子传输的FexQy@C-40蛋黄-壳电极的结构特征。

 

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图2.分别为FeS2@C-40、Fe7Se8@C-40和FeP4@C-40的(a-f)SEM、(g-i)TEM和(j-l)EDX图像。

 

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图3.(a,b)FeS2@C-40、Fe7Se8@C-40和FeP4@C-40复合材料的XRD和拉曼图像。(c)FeS2@C-40、Fe7Se8@C-40和FeP4@C-40复合材料的(c)XPS全扫描光谱,以及(d)Fe2p,(e)S2p、Se3d和P2p XPS光谱。(f)FeS2@C-40和FeS2@C-0复合材料的TGA分析。

 

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图4.(a)FeS2@C-40复合材料在0.1mV/s扫描速率下进行初始四个循环的CV曲线。(b)FeS2@C-40复合材料在0.1A/g下的充放电曲线。(c,d)FeS2@C-40复合材料在完全放电和完全充电期间的HRTEM以及相应的SAED图谱(插图)。(e)FeS2@C-40在钠化/脱钠过程中的电化学机理研究:FeS2@C-40电极在原始、完全放电和完全充电状态下的非原位XRD图。

 

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图5.(a,b)FeS2@C-40复合材料在完全放电和完全充电后的SEM和TEM图像(插图)。(c)FeS2@C-40和FeS2@C-0复合材料在0.1至5A/g不同电流密度下的倍率性能。(d)FeS2@C-40复合材料在不同扫描速率下的CV曲线以及(e)每个氧化还原峰对应的logi-logv曲线。(f)FeS2@C-40在不同扫描速率下的赝电容贡献值。(g)FeS2@C-40和FeS2@C-0复合材料在1A/g下的循环性能。

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