DOI: 10.1016/j.apsusc.2022.153122

Pd4簇修饰SnO2（Pd4-SnO2）纳米线是一种新型气体传感器，可用于检测变压器油中的典型溶解气体，包括氢气（H2）和乙炔（C2H2）。具体而言，利用密度泛函理论（DFT）方法系统探索了气体分子、Pd4-SnO2和由Pd4-SnO2吸附的气体的最稳定几何结构。通过几何结构形成、态密度（DOS）、变形电荷密度（DCD）和分子轨道理论分析揭示了气体的吸附和传感机理。模拟计算结果表明，Pd4簇修饰能够显著增强本征SnO2和Pd原子的气敏响应，其优异的金属和催化性能为气体吸附提供了更多的活性位点。Pd4簇修饰使得该复合材料具有对两种气体分子的出色吸附性能。同时，采用静电纺丝技术结合磁控溅射工艺成功合成了Pd簇修饰SnO2传感材料。采用SEM和其他显微技术对合成样品的微观形态结构进行了分析。气敏研究表明，这种复合纳米材料具有优异的气敏性能。测试数据与仿真结论具有较高的一致性，该研究成果可用于Pd簇修饰SnO2气体传感器的生产与推广，最终实现对油浸式变压器的在线检测。

图1.（a,b）气体分子和（c,d）本征SnO2的几何结构。本征SnO2的（e）能带结构和（f）DOS。

图2.Pd4-SnO2体系的几何结构和电子特性分析。

图3.吸附在本征SnO2上的H2和C2H2及DCD分析。

图4.吸附在本征SnO2表面上的目标气体的DOS和PDOS分布。

图5.吸附在Pd4-SnO2上的H2和C2H2及DCD分析。

图6.吸附在Pd4-SnO2表面上的H2和C2H2的DOS和PDOS分布。

图7.吸附气体前后不同体系的HOMO和LUMO分布。

图8.制备的原始SnO2和Pd修饰SnO2样品的XRD光谱。

图9.（a,b）原始SnO2前体、（c,d）原始SnO2和（e,f,g）Pd修饰SnO2样品在不同放大倍率下的SEM图像。

图10.（a,b）Pd修饰SnO2纳米线的TEM，（c）SAED，（d）HRTEM，（e）HADDF和（f）EDS图像。

图11.（a）原始SnO2和Pd修饰SnO2纳米线的全扫描、（b）Sn、（c）O和（d）Pd XPS光谱。

图12.（a）SnO2和（b）Pd修饰SnO2的N2吸附-解吸等温线和孔径分布曲线。

图13.（a）原始SnO2和（b）Pd修饰SnO2样品在不同工作温度下对50ppm H2和C2H2的气体响应，（c）Pd修饰SnO2传感器对50ppm H2的气体响应和电阻曲线，（d）Pd修饰SnO2在最佳工作温度下对不同浓度H2和C2H2的气体响应，（e,f）Pd修饰SnO2气体传感器在最佳工作温度下对50ppm H2和C2H2气体的的可重复性。

图14.制备的气体传感器在最佳工作温度下对50ppm H2和C2H2气体的稳定性。

图15.Pd修饰SnO2纳米复合材料的气敏机理示意图。