DOI: 10.1016/j.jcis.2022.04.042
提升多硫化锂(LiPSs)向L2S相的转化率并阻碍LiPSs的溶解是稳定锂硫(Li-S)电池的关键。因此,本研究通过双模板法制备了嵌入亲硫超细Co9S8纳米颗粒的亲锂N,S共掺杂碳纳米纤维(Co9S8/NSCNF),并将其用作锂硫电池的硫宿主。尤其是,Co9S8/NSCNF中的双活性位点(Co9S8和N,S)容易形成“Co-S”、“Li-O”或“Li-N”键,从而同时提高LiPSs的化学吸附和界面转化能力。在采用硫负载高达89%的S@Co9S8/NSCNF复合材料作为正极的情况下,该电池具有优化的“亲硫性”和“亲锂性”,从而实现了显著的硫电化学性能,在1.0C下循环500次期间的出色可逆性为816.8mAh/g,在5.0C下具有742.2mAh/g的优异倍率性能,在3.0C下循环1800次后每个循环的容量衰减率低至0.011%。令人印象深刻的是,当硫负载为15.3mg/cm2时,50次循环期间的面积容量保持为11.51mAh/cm2。该研究加深了对复杂LiPSs界面转化过程的理解,为新型宿主材料的设计提供了新的思路。
图1.S@Co9S8/NSCNF合成示意图。
图2.(a)CdS NWs、(b)Co9S8/NSCNF和(c)S@Co9S8/NSCNF的SEM图像。(d-e)Co9S8/NSCNF的TEM、(f)HRTEM和(h)元素映射图像。
图3.(a)Co9S8/NSCNF的XRD图谱。(b)NSCNF和Co9S8/NSCNF的拉曼光谱。(c-d)Co9S8/NSCNF、NSCNF和S@Co9S8/NSCNF的氮气吸附/解吸等温线,其中插图是相关的孔径分布。(e)S@Co9S8/NSCNF的TGA。
图4.(a)SuperP、NSCNF和Co9S8/NSCNF粉末吸收Li2S6溶液的紫外-可见光谱,其中插图为光学图像。Co9S8/NSCNF中(b)C1s和(c)N1s区域,Co9S8/NSCNF和S@Co9S8/NSCNF中(d)S2p和(e)Co2p区域,以及(f)S@Co9S8/NSCNF中Li1s区域的高分辨率XPS剖面。
图5.(a)S@Co9S8/NSCNF正极的CV曲线。(b)S@Co9S8/NSCNF和S@NSNCF正极在0.1mV/s时的CV曲线。(c)S@Co9S8/NSCNF和S@NSNCF正极在0.1C时的充放电曲线。(d)峰A、C1和C2处的Li+扩散系数。(e)S@NSCNF/Co9S8和(f)S@NSCNF正极在1.0C时的EIS曲线。
图6.(a)对称电池的CV和(b)EIS。(c)于不同正极表面的Li2S8溶液在2.05V下的恒电位放电曲线。(d)S@Co9S8/NSCNF和S@NSCNF在不同C率下的倍率性能和(e)恒电流充放电曲线。(f)S@Co9S8/NSCNF正极的GITT电压曲线。在(g)充电和(h)放电过程中不同正极的反应电阻。
图7.(a)S@Co9S8/NSCNF和S@NSCNF正极在1.0C下,以及(b)S@Co9S8/NSCNF正极在3.0C下的长期循环性能。(c)具有较高硫负载的不同正极在不同C率下的GCD曲线和(d-e)面积容量。