DOI: 10.1007/s12274-022-5280-8

阳极析氧反应（OER）对于多种可再生能源转换和储存过程至关重要，而大多数OER电催化剂仅在碱性或酸性介质中表现出令人满意的催化性能，限制了其在许多方面的实际应用。在此，本研究通过静电纺丝和相对低温的煅烧策略设计并制备了Ir-CeO2-C纳米纤维（NFs），用于碱性和酸性条件下的OER。密度泛函理论（DFT）模拟证明了Ir原子对OER具有较高的催化活性位点，并且在Ir和CeO2之间的界面处形成Ir-O键可以调节相关Ir原子的电子密度以促进OER活性。此外，独特的纳米纤维异质结构增加了暴露的活性位点并提高了电导率。因此，制备的Ir-CeO2-C纳米纤维催化剂在碱性和酸性溶液中均具有优异的OER性能。令人印象深刻的是，在碱性和酸性电解质中，达到10mA·cm-2的过电位分别只有279和283mV，且具有良好的长期稳定性。配备Ir-CeO2-C NFs作为阳极和商用Pt/C作为阴极的双电极整体水分解装置，在碱性和酸性电解质中驱动10mA·cm-2的电池电压分别为1.54和1.53V，这远低于Pt/C||IrO2和许多过渡金属氧化物基电解槽。总体而言，该研究为设计在碱性和酸性溶液中具有优异性能的OER催化剂提供了一种有效的方法。

图1.（a）Ir-CeO2-C NFs的制备步骤示意图。（b和e）Ir-CeO2-C-350 NFs、（c和f）裸CeO2-C NFs和（d和g）裸Ir-C NFs的（b-d）SEM图像以及（e-g）直径分布。

图2.（a）Ir-CeO2-C NFs的TEM图像，（b）HRTEM图像，（c）SAED图谱，（d）EDX光谱，（e）HAADF-STEM显微照片，以及（f）Ir、（g）Ce、（h）O和（i）C元素的EDX映射。（j）Ce3d、（k）Ir4f和（l）O1s的XPS光谱。

图3.不同催化剂在1.0M KOH溶液中的OER测量结果。（a）各种Ir-CeO2-C NFs催化剂、裸Ir-C、CeO2-C NFs和商用IrO2的LSV曲线。（b）催化剂在300mV过电位下的质量活性。（c）相应的Tafel图。（d）通过不同扫描速率与电容电流密度的线性拟合计算的Cdl值。（e）各种Ir-CeO2-C NFs催化剂、裸Ir-C和CeO2-C NFs的奈奎斯特图。（f）Ir-CeO2-C-350 NFs的计时电流测试，（f）中的插图是500次CV循环前后Ir-CeO2-C-350 NFs的LSV曲线。

图4.（a）在碱性电解质中进行稳定性测试后，Ir-CeO2-C NFs催化剂的SEM图像，（b）TEM图像，（c）XRD图谱，以及（d）Ce3d、（e）Ir4f和（f）O1s的XPS光谱。

图5.不同催化剂在0.5M H2SO4中的OER测量。（a）各种Ir-CeO2-C NFs催化剂、裸CeO2-C和Ir-C NFs的LSV曲线。（b）催化剂在300mV过电位下的质量活性。（c）相应的Tafel图。（d）通过不同扫描速率与电容电流密度的线性拟合计算的Cdl值。（e）各种Ir-CeO2-C NFs催化剂、裸CeO2-C和Ir-C NFs的奈奎斯特图。（f）Ir-CeO2-C-350 NFs的计时电流测试。（f）中的插图是500次循环前后Ir-CeO2-C-350 NFs的LSV曲线。

图6.（a）Ir-CeO2-C混合系统的电荷密度差异，其中蓝色和黄色分别表示电子密度的减少和增加。（b）在不同偏压下，Ir-CeO2-C系统的OER自由能图，其中提供了HO*、O*和HOO*的吸附结构。红色、紫色、蓝色和白色球体分别代表O、Ce、Ir和H原子。

图7.双电极系统中的整体水分解。（a）Pt/C||Ir-CeO2-C-350电解槽和Pt/C||IrO2装置在1.0M KOH中的LSV曲线，无Ir补偿。（b）Pt/C||Ir-CeO2-C-350电解槽和Pt/C||IrO2装置在0.5M H2SO4中的LSV曲线，无Ir补偿。Pt/C||Ir-CeO2-C-350电解槽在（C）1.0M KOH和（d）0.5M H2SO4中的稳定性测试，插图显示了1.60V下电极的相应光学图像。