DOI: 10.1021/acsaem.2c03198

石墨烯纤维基超级电容器（FSCs）是最有前途的柔性电子储能设备之一。然而，通过湿法纺丝制备的传统石墨烯纤维电极的电化学性能仍然受到低比表面积（SSA）、不匹配的孔径分布和相当大的界面电阻的限制。在此，本研究开发了一种可扩展的方法来生产分层多孔碳纳米纤维/石墨烯混合纤维（CNGFs），用于具有高比电容和持久循环稳定性的柔性超级电容器电极。对于储能应用来说，既需要离子存储的容纳量，又需要快速的电子传输，这可以通过具有超高SSA和优异导电性的CNGF电极来实现。结果显示，CNGF30（具有30%碳纳米纤维负载的混合纤维）电极在面积比电容（409.1mF/cm2）和循环稳定性（在10000次循环期间为97.8%）方面的电化学性能突出。而且，精心设计的CNGF30为组装FSCs提供了显著的机械柔性。

图1.CNFs的表面形态和结构分析。（a）CNFs的SEM图像。（b）CNF样品的TEM图像显示表面光滑的碳纤维。（c）CNFs的EDS元素图显示了碳和氧的分布。（d）经900℃热退火后CNFs的拉曼光谱、（e）氮气吸附-解吸等温线和（f）孔径分布。

图2.纤维表面形态分析。GFs的（a）表面、（b）横截面和（c）高倍放大横截面SEM图像。CNGF30的（d）表面、（e）横截面和（f）高倍放大横截面SEM图像。

图3.纤维表征。（a）GF和CNGF30的氮气吸附-解附等温线、（b）孔径分布和（c）C1s XPS芯能级光谱。（d）GF和CNGFs的拉曼光谱显示了ID/IG比率，（e））典型应力-应变曲线，和（f）电导率。

图4.GF和CNGF电极的电化学性能。（a）FSCs示意图。（b）扫描速率为5mV/s时的CV曲线。（c）电流密度为0.1mA/cm2时的GCD曲线。（d）根据GCD测试得出的比电容与CNF含量和电流密度的函数关系。（e）具有不同CNF含量的FSCs的Ragone图。（f）由EIS测试得出的奈奎斯特图（插图显示了放大的0-2kΩ区域）。

图5.CNGF30电极的电化学性能。（a）不同扫描速率下的CV曲线。（b）不同电流密度下的GCD曲线。（c）电流密度为0.3mA/cm2时的循环稳定性；黑点和红点图分别表示电容保持率和库仑效率。插图显示了最后10个循环的GCD曲线。（d）串联和并联的三个FSCs的GCD曲线。（e）不同弯曲角度下的GCD曲线。（f）弯曲稳定性测量，其中插图显示了0°、90°和180°时的不同弯曲状态。

图6.（a）基于CNGF30的FSCs的面积Ragone图和（b）CNGF30电极的面积比电容及其与其他研究的比较（根据参考文献进行颜色编码）。（c）照片显示基于CNGF30的FSCs串联为LEDs供电。