DOI: 10.1016/j.est.2023.106992

原位变形是在最佳条件下使用化学处理方法合成超级电容器正极材料的最有前途的方法之一。镍盐浓度在Fe-MOFs@PCNFs完全转变为Ni-Fe-OH@PCNFs（正极）中起着至关重要的作用。本研究通过在固定温度和压力下的原位变形，成功地将四方相Fe-MOFs@PCNFs结构转变为片状Ni-Fe-OH@PCNFs。获得的Ni-Fe-OH@PCNFs-1具有独特的多孔结构，大表面积（74.3m²/g），这有助于充电/放电期间离子在材料内的重新定位和电子运动。由于电活性材料的表面积有限，直接合成的双过渡金属氢氧化物（Ni-Fe-OH@PCNFs-D）（即通过同时使用两种金属盐）在循环稳定性测试期间电容迅速下降。由Fe-MOFs@PCNFs产生的Ni-Fe-OH@PCNFs-1电极显示出优异的循环稳定性，在10A/g下循环10000次后的电容保持率约为86.7%，库仑效率约为91.3%。在1A/g时表现出1528F/g的出色比电容。此外，不对称超级电容器（Ni-Fe-OH@PCNFs-1//Fe₂O₃/NPC@PCNFs）在功率密度为907W/kg时的最大能量密度为44.3Wh/kg。本工作表明，可以将MOF衍生的纳米多孔电极材料和过渡金属氢氧化物用于超级电容器。

图1.ASC器件电极材料的合成示意图。

图2.（a）Fe-MOFs@PCNFs的FE-SEM图像，（b-f）Ni-Fe-OH@PCNFs-1在不同放大倍率下的FE-SEM图像，（g）Ni-Fe-OH@PCNFs-1的EDX分析和（h,h1,h2,h4）Ni-Fe-OH@PCNFs-1的元素映射。

图3.（a）Ni-Fe-OH@PCNFs-1的XRD图谱，（b-d）Ni-Fe-OH@PCNFs-1在不同放大倍率下的TEM图像，（e和f）HR-TEM图像及其IFFT，用于合成材料的d间距计算。

图4.（a）Ni-Fe-OH@PCNFs-1的低分辨率XPS全扫描光谱，Ni-Fe-OH@PCNFs-1中（b）Fe2p、（c）Ni2p、（d）C1s和（e）O1s的高分辨率XPS光谱。

图5.（a）Ni-Fe-OH@PCNFs-1的N2吸附-解吸等温线和（b）Ni-Fe-OH@PCNFs-D的N2吸附-解吸等温线。

图6.所有制备电极的对比研究：（a和b）50mV/s扫描速率下的CV曲线，（c和d）5A/g电流密度下的GCD曲线，（e-g）比电容与电流密度的关系曲线，以及（h和i）奈奎斯特图（插图：等效电路图）。

图7.Ni-Fe-OH@PCNFs-1的电化学表征。（a）不同扫描速率下的CV曲线，（b）不同电流密度下的GCD曲线，（c）比电容与电流密度的关系曲线，（d）10000次充放电循环的初始和最终10次循环，（e）比电容和库仑效率与循环次数的函数关系，以及（f）EIS图（插图：等效电路图）。

图8.（a）Fe₂O₃/NPC@PCNFs和Ni-Fe-OH@PCNFs-1在10mV/s下的CV曲线，（b）ASC在不同扫描速率下的CV曲线，（c）在不同电流密度下记录的ASC的GCD曲线，（d）ASC器件在不同电流密度下的比电容和库仑效率，（e）10000次GCD循环期间ASC器件的电容保持率和库仑效率，以及（f）10000次GCD循环前后ASC器件的EIS图。

图9.（a）Ni-Fe-OH@PCNFs-1//Fe₂O₃/NPC@PCNFs和类似ASC器件的Ragone图，以及（b）通过串联两个ASCs点亮红色LED的数字图像。