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东华大学王雪芬J. Clean. Prod.:L-苯丙氨酸辅助构建分层结构Fe(OH)3@Co2(OH)2CO3,用于降解持久性有机污染物
2023/8/8 13:27:52 admin

近期,东华大学王雪芬教授利用L-苯丙氨酸提供的限制效应制备了一种花状Fe(OH)3@Co2(OH)2CO3催化剂,这有利于在Co2(OH)2CO3纳米片载体上构建活性铁中心(Fe(OH)3)的异质结构。利用构建的电子转移界面和双金属活性位点,打破了氧化还原循环的限制,并表现出高效的催化活性,最佳的Fe(OH)3@Co2(OH)2CO3催化剂对染料的降解具有相当的催化性能(18 分钟内可降解99%的亚甲基蓝和酸性橙II)。此外,所制备的催化剂可高效去除抗生素(四环素(98.9%)、诺氟沙星(92.5%)和盐酸多西环素(90.2%))。而且,纳米纤维膜(NFM)与Fe(OH)3@Co2(OH)2CO3催化剂结合制备的纳米纤维复合膜在大规模MB去除方面具有相当大的潜力(在重力作用下处理能力为238.5L/m2,渗透率为 191.8L/m2/h)和稳定性(第三次运行中的处理能力达到了182.7L/m2)。在异质催化剂上构建快速氧化还原界面的策略旨在提高催化性能,这为大规模高效去除染料和抗生素提供了一个很好的机会。

 

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图1.LP-0和LP-40催化剂的XRD图谱。


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图2.(a)LP-0、(b)LP-20、(c)LP-40、(d)LP-80和(e)LP-120催化剂的SEM图像。


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图3.(a)FTIR光谱,(b)EIS奈奎斯特图,(c)N2吸附/解吸等温线,(d)插图为LP-0和LP-40催化剂的BJH孔径分布图。


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图4.LP-0和LP-40的XPS光谱:(a)Co2p高分辨率光谱和(b)Fe2p高分辨率光谱。


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图5.(a)不同体系去除MB的效率和(b)k值。反应条件:[MB]=100ppm,[PMS]=750ppm,[催化剂]=200ppm,pH=7,[T]=25℃。


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图6.各种因素对LP-X/PMS体系的MB去除率的影响:(a)催化剂用量;(b)PMS浓度;(c)MB浓度;(d)初始pH。反应条件:[MB]=100ppm,[T]=25℃。


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图7.(a)Cl-、H2PO4-、HCO3-和HA对LP-40/PMS体系降解MB的影响。(b)LP-40/PMS对不同污染物的降解性能。反应条件:[NFX]、[TC]和[DH]=40ppm,[酸性橙II]和[MB]=100ppm,[PMS]=750ppm,[T]=25℃。


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图8.不同水质对LP-40/PMS体系去除MB(a)和酸性橙II(b)的影响。反应条件:[催化剂]=200ppm,[染料]=100ppm,[T]=25℃。


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图9.不同淬火条件对MB去除效率(a)和k值(b)的影响;DMPO-SO4-和DMPO-•OH(c)以及TEMP-1O2(d)的EPR光谱。ESR测试条件:[PMS]=2.5mM,[催化剂]=200ppm,[DMPO]=[TEMP]=200mM。


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图10.(a)LP-40催化剂/PMS体系去除MB的机理示意图。(b)LP-40/PMS体系的TOC去除效率。


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图11.MB在LP-40/PMS体系中可能的降解途径。


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图12.(a)LP-40催化剂/PMS体系的可回收性和稳定性;(b)新鲜和三次循环运行后的LP-40催化剂的XRD图谱。


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图13.PAN纳米纤维膜(a)以及具有50wt%(b)、60wt%(c)和70wt%(d)LP-40负载的PAN纳米纤维膜的SEM图像。


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图14.(a)PAN NFM和LP-40-60 NFM的XRD图谱和(b)FTIR光谱。


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图15.(a)LP-40-60 NFM/PMS体系去除MB的动态催化-过滤性能。(b)LP-40-60 NFM去除MB的稳定性。(进料MB溶液浓度:20ppm,穿透点设定为90%)。

 

该工作以“L-phenylalanine-assisted construction of hierarchically structured Fe(OH)3@Co2(OH)2CO3 with enhanced catalytic activities for the degradation of persistent organic pollutants”为题发表在《Journal of Cleaner Production》(DOI:10.1016/j.jclepro.2023.138220)上。

 

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2023.138220


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