氢气是一种理想的能源载体,光催化水分解被认为是未来最有前途的制氢技术之一。然而,此类工艺的大部分经验都来自于在搅拌条件下对悬浮粉末光催化剂的研究,实际的大规模应用迫切需要基于膜光催化剂的高效板式反应器。
近期,湖北大学王正帮教授通过在聚丙烯腈(PAN)电纺纤维膜上可控生长共价有机骨架(COF)光催化剂,开发了一系列新型柔性超稳定膜光催化剂。多种表征技术验证了COF光催化剂在PAN纤维上的成功锚定,形成了具有优异光吸收能力、高比表面积和良好亲水性的三维多孔PAN/COF膜光催化剂。因此,在不搅拌的情况下,优化的PAN/COF膜光催化剂经可见光照射表现出高达1.25mmol/g/h的优异析氢速率,甚至高于搅拌条件下相应的悬浮COF粉末光催化剂。特别是,PAN/COF膜光催化剂具有更优异的析氢稳定性和可回收性。该研究为太阳能驱动水分解的实际规模化应用提供了宝贵的经验。
图1.a)Tp-Pa-1模拟、PAN/Pa和一系列PAN/Tp-Pa-1-n纤维膜的XRD图谱(n=100、200、250、300和400);b)Tp-Pa-1、PAN/Pa和一系列PAN/Tp-Pa-1-n纤维膜的FT-IR光谱(n=100、200、250、300和400);c)PAN/Pa的SEM图像;d-h)一系列PAN/Tp-Pa-1纤维膜(PAN/Tp-Pa-1-100(d);PAN/Tp-Pa-1-200(e);PAN/Tp-Pa-1-250(f);PAN/Tp-Pa-1-300(g);PAN/Tp-Pa-1-400(h))的SEM图像。
图2.a)Tp-Pa-1和一系列PAN/Tp-Pa-1-n纤维膜的UV-Vis DRS光谱(n=100、200、250、300和400);b)PAN/Tp-Pa-1-250纤维膜的MS曲线;c)Tp-Pa-1粉末光催化剂和一系列PAN/Tp-Pa-1纤维膜光催化剂的析氢速率;d)不同Pt助催化剂负载量下PAN/Tp-Pa-1-250纤维膜光催化剂的析氢速率;e)PAN/Tp-Pa-1-250纤维膜光催化剂的循环性能。
图3.a)Tp-Pa-1和PAN/Tp-Pa-1-250的N2吸附-解吸等温线;b)Tp-Pa-1和PAN/Tp-Pa-1-250的孔径分布;c-e)Tp-Pa-1、PAN和PAN/Tp-Pa-1-250的接触角;f)Tp-Pa-1和PAN/Tp-Pa-1-250的应力-应变曲线。
图4.a)Tp-Pa-1和PAN/Tp-Pa-1-250的PL发射光谱;b)Tp-Pa-1和PAN/Tp-Pa-1-250的TPC曲线;c)Tp-Pa-1和PAN/Tp-Pa-1-250的EIS曲线;d)PAN/COF膜光催化剂的光催化析氢机理。
该工作以“A porous polyacrylonitrile (PAN)/covalent organic framework (COF) fibrous membrane photocatalyst for highly efficient and ultra-stable hydrogen evolution”为题发表在《Journal of Colloid and Interface Science》(DOI:10.1016/j.jcis.2023.08.039)上。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jcis.2023.08.039