最近，M-N-C（M = Fe、Ni、Co 等）材料因其良好的 ORR 活性、强大的界面共轭作用和高速的O₂吸附性而成为研究热点。其中，Fe-N-C材料作为一种高效持久的 ORR 催化剂尤为引人注目。尽管研究人员一直期望制备可与商用Pt/C相媲美的高效 Fe-N-C 催化剂，但已有材料工作条件大多局限于碱性环境，远达不到实际应用中全pH有效的普遍要求。因此，开发酸性、中性、碱性环境下的全域高效电催化剂仍是亟需解决的问题。

近日，中国民航大学李泽朋、韩迎东等人在期刊《Journal of Materials Chemistry A》上，发表了题为“Constructing Fe-N-doped porous carbon nanofiber for pH-universal ORR and switchable superior Zn-air batteries”的最新研究成果。研究者制备一种 Zn 辅助的Fe-N-C位点负载多孔碳纤维催化剂。与商业Pt/C相比，这种催化剂最终在全pH 值范围内都具有出色的 ORR 活性 (半波电位分别为 0.86、0.74 和 0.67 V（V vs. RHE）)。此外，该催化剂在全pH范围内展现出良好的稳定性和耐甲醇能力。当用作锌-空气电池的阴极催化剂时，在碱性和中性电解液下均表现优异的功率面密度和比容量，极具实际应用潜力。

图1：催化剂的表征。

详细研究结果表明，该催化剂展现了704 m² g^-1的高比表面积。拉曼图像显示其ID/IG比值为0.87，表明其具有高的石墨化程度， 2720 cm^-1处的石墨烯2D特征峰进一步证明Fe促进石墨化过程。XPS图谱表明催化剂中具有C, N, O, Fe等元素。C 1s 的高分辨窄谱分为C-C（285.6 eV）、C=C（284.8 eV）、C-N（286.6 eV）以及C=O（289.0 eV）。C-N键的存在证明制备催化剂中N掺杂到碳骨架中，有利于电催化过程中电荷的快速传输，从而提高催化性能。N 1s 高分辨窄谱分为吡啶-N（398.3 eV）、吡咯-N（399.8 eV）、石墨-N（400.2 eV）以及氧化-N（401.1 eV）。吡啶-N 和石墨-N的比例越高，起始电位越高，这对ORR的扩散电流起着决定性作用。由于Fe-Nx和吡啶-N之间的结合能很接近，位于398.3 eV的峰值也包括Fe-Nx的贡献，也能极大地促进 ORR 过程。 Fe 2p的高分辨窄谱中结合能在710.8和724.3 eV处为Fe²⁺峰，713.1和726.5 eV处为Fe³⁺峰。

图2：催化剂在0.1 M KOH, 0.5 M H2SO4，0.1 M PBS中的ORR活性。

图2（a, d，g）显示，该催化剂分别在0.1 M KOH、0.5 M H₂SO₄、0.1 M PBS电介质中表现出0.86、0.74和0.67 V的高半波电位。同时，图2（b, e，h）显示出更小的塔菲尔斜率，表明其在全pH ORR中具有良好的反应动力学。图2（c, f，i）耐久性实验表明，在全pH条件下经历86400 s循环后，均显示出优异的耐久性。

图3：碱性条件下的锌-空气电池性能。

图3a为碱性锌-空气电池的原理图，其开路电压在10 h测试后为1.44 V，最大功率密度为193 mW cm^-2。同时，在10 mA cm^-2的电流密度下的比容量为800 mAh g^-1。在2-40 mA cm^-2的电流密度下又返回2 mA cm^-2测试范围内几乎没有电压损失。两个串联在一起的锌-空气电池可以点亮LED电子屏幕，直观地表明该材料在环境友好的储能设备中具有巨大的应用潜力。

图4：中性条件下的锌-空气电池性能。

图4a为中性条件下的锌-空气电池原理图，其开路电压在10 h测试后为1.23 V。最大功率密度为48 mW cm^-2。同时，在10 mA cm-2的电流密度下的比容量为688 mAh g^-1。在2-20 mA cm^-2的电流密度下又返回2 mA cm^-2测试范围内几乎没有电压损失。两个串联在一起的锌-空气电池同样可以点亮LED电子屏幕。

论文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ta/d3ta06537e

人物简介：

韩迎东，中国民航大学助理教授，本硕博毕业于南开大学。韩迎东博士主要从事纳米光电材料与器件研究，尤其注重航空环境下的能源材料与光电检测材料（系统）的研发。近年来，以第一/通讯作者在包括Angew. Chem., Adv. Sci., J. Mater. Chem. A(C)在内的期刊发表论文20篇，最高单篇引用103次，获授权专利11项，多次受邀国际会议报告。主持国家自然科学基金、天津市自然科学基金、中国博士后科学基金、天津市教委科研计划、横向课题等项目11项。担任光电技术专委会委员、天津市光学工程学会理事、Photonics客座编辑、《发光学报》青年梯队编委、RSC、Wiley、OSA、Elsevier、MDPI等旗下数十本期刊审稿人。

李泽朋：中国民航大学理学院副教授。天津市“131”创新型人才三层次人选。主要从事新型功能材料、新能源材料与器件等应用研究，共发表SCI学术论文50余篇，申请专利5项，授权1项。主持国家自然科学基金1项、天津市教委科研计划重点项目1项，中央高校科研业务费2项、横向课题2项、实验技术创新基金项目3项。任Nanoscale，Nanotechnology，Journal of Raman Spectroscopy等多个SCI期刊及《激光技术》杂志审稿人。