锂氧电池（Li-O2）凭借高达3500 Wh/kg的理论能量密度，被公认为下一代高能量密度储能技术的重要候选。然而，传统Li-O2电池所采用的有机液态电解液存在易燃、易挥发及化学稳定性差等固有缺陷，严重制约了其安全性与长期运行性能。固态聚合物电解质（SPEs）在提升安全性和界面兼容性方面具有潜在优势，能够在一定程度上缓解上述问题。然而，SPEs普遍面临与电极界面接触不良、界面阻抗高等挑战，导致电化学性能受限。因此，构建稳定且高效的电极-电解质界面已成为提升固态Li-O2电池性能的关键科学问题和工程瓶颈。
近日，郑州大学周震教授和张彰研究员团队在期刊《Angewandte Chemie International Edition》上，发表了最新研究成果“Framework Integration for Adaptive Interfaces in Flexible Solid-State Lithium-Oxygen Batteries”。研究者通过静电纺丝和热处理工艺，制备出自支撑的碳纳米纤维（CNF），并使用聚电解质PDDA对CNF进行高效聚电解质功能化改性得到PDDA-CNF（P-CNF）正极。通过静电吸附作用，成功构建了一体化联动结构（IPC）。
图1：功能一体化结构的制备与表征。
通过Zeta电位和XPS等分析证明了正极的成功聚功能化。该结构通过连贯的架构设计实现稳定的自适应界面从而实现高离子传输途径，显著降低界面电阻并构建连续且丰富的三相界面，最大限度增加了活性面积。此外，正极制备过程中无需额外引入粘结剂，电极内部的各组分均能参与电化学反应。该一体化结构不仅有效提升了电极的整体能量密度，还能够在长期循环过程中显著延长电池的运行寿命，展现出其在高性能储能器件中的应用潜力。
图2：Li+传输的界面反应动力学。
通过固态核磁共振、XPS及分子动力学模拟研究了基于CNF和IPC的Li-O2电池中LiTFSI的局部环境。结果表明，PDDA的引入促进了LiTFSI的解离，从而加速了Li+的运输。从动力学角度来看，Li+的均方位移和计算得到的自扩散系数也验证了PDDA的添加增强了Li+的自由扩散。
图3：IPC基Li-O2电池的电化学性能。
通过一系列电化学测试，研究了不同结构Li-O2电池的电化学性能。研究表明，基于IPC结构的柔性固态锂氧电池（SSLOBs）展现出8600 mAh/g的高比容量和191圈的稳定循环，即便在高电流密度条件下亦保持良好的循环稳定性。该优异性能主要归因于IPC结构在循环过程中形成的自适应界面，能够自发调节并持续维持电解质与正极之间的稳定紧密接触，同时构建连续且高效的离子传输通道。这一动态调控行为与结构表征结果高度一致，充分验证了IPC结构在提升界面稳定性与电化学性能方面所展现出的显著协同增强效应。
图4：IPC基锂负极稳定性测试。
图5：Li-O2电池可逆性分析
图6：柔性Li-O2电池的应用。
IPC结构通过有效锚定阴离子，显著加快锂离子传输速率，促进形成富含无机组分的稳定SEI膜，从而有效抑制锂枝晶的生长，实现均匀且稳定的锂沉积行为。同时，在IPC基正极上，放电产物以特殊的颗粒状形态均匀分布于碳纤维表面，并可在充电过程中实现高度可逆的分解。这种特殊的放电产物分布与富裕的活性中心完全接触，并在充电过程中实现快速电荷传递，从而实现低充电过电位。此外，由IPC结构构建的柔性Li-O2电池表现出出色的抗弯曲变形能力，在保持高性能输出的同时具备良好的机械柔性，显示出良好的实际应用前景。值得一提的是，该一体化联动结构在其他储能体系中的应用也表现出优异性能，进一步验证了其设计的可行性与通用性，为多类型高性能储能器件提供了有效的界面构建策略。
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202507660。
人物简介：
张彰，郑州大学化工学院研究员，博士生导师，2016年毕业于南开大学材料物理与化学专业，获工学博士学位，主要研究方向为金属空气电池，固态电池。以第一作者或通讯作者在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Energy Mater.和Adv. Funct. Mater.等国际知名期刊发表论文30余篇。主持国家自然科学基金面上项目、青年项目及河南省自然科学基金项目多项，长期致力于推进新能源材料在高效储能领域的应用。
周震（通讯作者），郑州大学化工学院院长、长江学者、享受国务院政府特殊津贴专家。主持国家重点研发计划项目课题和国家自然科学基金重点项目等研究，通过高通量计算、实验与机器学习相结合设计可再生能源存储与转化材料与系统。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.和Adv. Mater.等期刊上发表论文350余篇，被引48000余次，h-index为123。2014-2023年连续11年入围“爱思唯尔”中国高被引学者榜。2018-2024年连续七年入选“科睿唯安”全球高被引科学家。2020年入选英国皇家化学会会士(FRSC)。现为Journal of Materials Chemistry A和Green Energy & Environment等期刊副主编、Journal of Power Sources编辑以及Batteries & Supercaps和《过程工程学报》等期刊编委，中国电子学会化学与物理电源技术分会第八届委员会委员、中国化学会理论化学专业委员会委员、中国自然资源学会资源循环利用专业委员会委员和河南省委决策咨询委员会委员。
